Selepas belajar di bawah Lee Strasberg di Actors Studio, Baker mula membuat persembahan di Broadway pada tahun 1954. Dari situ, beliau telah direkrut oleh pengarah Elia Kazan untuk memainkan watak utama dalam adaptasi dua lakonan Tennessee Williams ke dalam filem Baby Doll pada tahun 1956. [15] Peranannya dalam filem itu sebagai pengantin perempuan Selatan yang pemalu tetapi naif secara seksual menjadikannya pencalonan untuk Anugerah Akademi untuk Pelakon Wanita Terbaik .

Baker mempunyai peranan filem awal lain dalam Giant (1956) dan komedi romantik But Not for Me (1959). Pada tahun 1961, beliau muncul dalam filem bebas yang kontroversi Something Wild, diarahkan oleh suaminya ketika itu Jack Garfein, memainkan watak mangsa rogol yang trauma. Beliau terus membintangi beberapa filem Barat yang terkenal pada tahun 1950-an dan 1960-an seperti The Big Country (1958), How the West Was Won (1962), dan Cheyenne Autumn (1964).

Pada pertengahan 1960-an, sebagai pelakon kontrak untuk Paramount Pictures, Baker menjadi simbol seks selepas muncul sebagai janda hedonistik dalam The Carpetbaggers (1964). Di Eropah, beliau menghabiskan 10 tahun seterusnya membintangi filem giallo dan filem seram, termasuk The Sweet Body of Deborah (1968) karya Romolo Guerrieri, satu siri empat filem dengan Umberto Lenzi bermula dengan Orgasmo (1969) dan berakhir dengan Knife of Ice (1972), dan Baba Yaga karya Corrado Farina (1973). Beliau muncul semula untuk penonton Amerika sebagai pelakon watak dalam komedi gelap terbitan Andy Warhol, Bad (1977).

Baker muncul dalam watak sokongan dalam beberapa drama terkenal pada 1980-an, termasuk drama jenayah sebenar Star 80 (1983) sebagai ibu kepada mangsa pembunuhan Dorothy Stratten, dan drama perkauman Native Son (1986), berdasarkan novel oleh Richard Wright . Pada tahun 1987, beliau memperoleh bahagian sokongan dalam Ironweed (1987). Pada1990-an Baker mempunyai peranan tetamu dalam beberapa siri televisyen, seperti Murder, She Wrote ; LA Law, dan Roswell . Beliau juga mempunyai bahagian sokongan dalam beberapa filem bajet besar, seperti Kindergarten Cop (1990) dan filem thriller arahan David Fincher The Game (1997). Beliau secara rasmi bersara daripada lakonan pada tahun 2003. Selain berlakon, Baker juga merupakan pengarang dua autobiografi dan sebuah novel.

Pada 2011 dan 2012, beliau telah dianugerahkan Anugerah Pencapaian Sepanjang Hayat daripada Festival Filem Antarabangsa Hoboken dan Fort Lauderdale. [16] [17]

Baker mempunyai bintang di Hollywood Walk of Fame di 1725 Vine Street, yang didirikan pada 8 Februari 1960. Pada tahun 2001, Golden Palm Star di Palm Springs Walk of Stars juga didedikasikan untuknya. [18]